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論文

Radiocesium interaction with clay minerals; Theory and simulation advances Post-Fukushima

奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09

 被引用回数:52 パーセンタイル:87.23(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。

論文

福島の環境回復に向けた取り組み,4; 汚染土壌の除染、減容化および再生利用を目指した物理処理及び新しい熱処理法開発への試み

矢板 毅; 本田 充紀; 下山 巖; 伊藤 健一*; 万福 裕蔵*; 辻 卓也; 松村 大樹

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 59(8), p.483 - 487, 2017/08

福島第一原子力発電所事故後に伴う環境汚染に対して事故からの復興に向けて取り組んだ減容化除染と再生利用に関する研究の取り組みについて、日本原子力研究開発機構と国立環境研究所が取り組んできた吸着機構の基礎から物理的除染および減容化と熱処理に関する研究を紹介した内容である。一般的な物理処理、熱処理に関する紹介に加え、粘土鉱物へのセシウムの取り込みメカニズムや溶融処理のその場観察を放射光X線分光を利用した研究により詳細に解説している。

論文

放射光および第一原理計算による物質科学に基づくセシウムの粘土への吸着機構

矢板 毅; 小林 徹; 池田 隆司; 松村 大樹; 町田 昌彦; 奥村 雅彦; 中村 博樹

放射光, 27(6), p.315 - 322, 2014/11

福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性セシウムは、福島の空間線量を高める原因となっており、現在も除染作業が続けられている。本研究においては、土壌中におけるセシウムの構造および化学結合状態などを原子, 分子レベルより明らかにすることから、セシウムの土壌における中長期的安定性、線量の高い土壌廃棄物に対する化学除染方法の評価および開発、中間貯蔵施設等の保管方法に関する安全性評価に資する知見を得ることを目的として、基礎的知見を含めた"総合診断的な研究"を実施している。本稿では、この中でも粘土鉱物での存在状態を明らかにするため、放射光などX線分析および第一原理分子動力学計算を用いたセシウムの存在状態について得られた結果の一部について紹介する。

論文

粘土鉱物に対するセシウム吸脱着機構の解明

矢板 毅

ペトロテック, 37(5), p.329 - 333, 2014/05

福島産イライトおよびバーミキュライトに対するセシウムの吸着特性について、放射光EXAFSおよびSTXM等により解明した。粘土層間に多く取り込む容量を持つバーミキュライトおよびほつれた風化末端,周回部に吸着サイトを持つイライトとはそのセシウムの局所構造において明らかな違いがあった。また、セシウム吸着させたバーミキュライトに対し、シュウ酸をもちいる剥離実験を行ったところ、120分程度で95%以上のセシウムを剥離させることができたものの、難剥離性の部分も存在することが分かった。また、STXMによる酸素の化学状態の違い、剥離過程での構造変化から、一つの鉱物とはいえ、環境試料においては幾つかのことなる鉱物が存在していることもわかった。特に難剥離性の部分は、風化黒雲母などである可能性が高く、これらの鉱物に対する処理法の開発が除染技術の高度化には極めて重要であることが明らかとなった。

報告書

大洗工学センターにおける放射性廃棄物管理の現状と今後の方策

環境技術課*

PNC TN9080 93-002, 26 Pages, 1992/12

PNC-TN9080-93-002.pdf:1.0MB

大洗工学センター(以下「センター」という)の今後の業務展開の中で放射性廃棄物の管理を見通した場合、(1)「常陽」MK-III計画の遂行等による新型動力炉開発、(2)「もんじゅ」燃料等の照射後試験(PIE)を通し高性能燃料・材料の開発、(3)そのため燃材施設等ホット設備更新及び(4)原子炉施設及び核燃料施設の老朽化対応等、従来の「センター」の廃棄物処理計画になかった廃棄物が発生する。これらの廃棄物発生予測に対し、中央廃棄物処理場(以下「中廃」という)の有効利用を図りつつ将来の貯蔵量増大等に対応するためには、基本的には「センター」内で減容処理等の適切な前処理が不可欠である。これらの課題に対応するため、今回「センター」における放射性廃棄物管理の現状と今後の方策についてとりまとめた。

口頭

放射性セシウム汚染土壌の除染とセシウム移行抑制

長縄 弘親

no journal, , 

日本イオン交換学会からの依頼を受け、第27回イオン交換セミナーにて、放射性セシウム汚染土壌の除染とセシウムの移行抑制に関する講演を行う。ポリイオン等の高分子化合物を利用したセシウム汚染土壌の除染、セシウムの移行抑制、除染廃棄物の減容化について紹介する。セシウム汚染土壌の除染については、短期的な除染と長期的な除染、表土除去における土壌処理剤の利点、ポリイオン粘土法などについて紹介する。セシウム移行抑制については、裸地傾斜地での表層泥水流・粉塵の発生を抑制する技術、除染廃棄物の減容化では、ポリイオン等を利用して廃棄土壌に対する分級洗浄効果を向上させる技術について紹介する。

口頭

核融合環境における電気設備,53; 耐放射線性LED照明の開発

上川 将章*; 泉 敬介*; 武本 純平*; 川崎 正治*; 岡 潔; 山縣 諒平

no journal, , 

本研究では、原子力機構が各種機器の耐放射線性に関する知見及び装置開発のノウハウを基に、各機器の研究開発に必要となる材料及び製作方法等を提案し、関電工がそれらを基にした詳細設計及び試作を実施し、共同で耐放射線性試験を実施することにより、放射線環境下で使用可能な(1)照明装置、(2)遮蔽材に関する研究を共同で行うことで双方の研究を加速し、さらに、福島支援の一助となることを目的としている。本報告では、長寿命化が期待されているLED照明を用いて$$gamma$$線照射試験を行い、基礎データを測定してきた結果を基に開発した「耐放射線性LED照明器具」について報告する。

口頭

界面化学的分散制御高せん断解砕による粒子微細・減容化処理効果

石山 新太郎

no journal, , 

界面化学的分散制御方式による高せん断解砕により対象粒子が微細化される原理と条件ならびに微細化後のターゲット粒子の分級回収による減容化効果についてレーザー粒子計により評価を行った。その結果、解砕分散により微細化した10$$mu$$m以下の微細粒子を選択的に分級後回収することにより減容化率85%を達成した。

口頭

福島環境回復のための技術開発に向けたSPring-8利用研究

矢板 毅; 塩飽 秀啓; 小林 徹; Awual, M. R.; 鈴木 伸一; 元川 竜平; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 吉越 章隆; et al.

no journal, , 

福島原子力発電所事故から4年が経過し、廃炉、環境回復等に向けたロードマップ策定、様々な現象解明、技術開発などが進められている。特に、環境回復問題においては、2045年頃を目処に、汚染土壌などオフサイトから発生した放射性廃棄物の処分を完結させるとの計画に従い、様々な施設の整備、技術的な検討が為されている。この環境回復問題を解決するために、大型放射光施設SPring-8を利用して、減容化を目指したCs吸脱着機構解明に関するプロジェクトを推進してきた。特に福島土壌に多い粘土鉱物に吸着しているCsについて存在状態解明から、詳細なメカニズムの再検証を行うとともに、土壌廃棄物の減容化に向けた要素技術の開発研究について報告する。さらに、減容化へ向けた積極的処理方法として、低温溶融法による土壌減容化についても報告する予定である。

口頭

New interpretation of Cs sorption behavior on clay minerals in Fukushima by multiple utilization on quantum beam

矢板 毅

no journal, , 

Sorption mechanisms of radioactive cesium on weathered biotite (WB) that is regarded as a dominant adsorbent in Fukushima soil was clarified using synchrotron based EXAFS, DXAFS, SAXS and STXM methods. It was found that Cs adsorbed on the weathered biotite and stabilized within several ten seconds after dehydration process, and also the chemical bond properties between cesium and WB presents the covalent nature in addition to ionic interaction.

口頭

Cs sorption-desorption behavior on clay minerals by synchrotron radiation based X-ray analysis and theoretical calculation method

矢板 毅

no journal, , 

This study aiming at the development and optimization of volume reduction method for huge amount of radioactive soil wastes, the cesium sorption and desorption mechanism on clay mineral was studied. In Fukushima prefecture, the weathered biotite is quite important material based on the Imaging plate and electronic microscope analyses. In the soil in Fukushima, only 15 particles included radioactive cesium in 20,000 particles in total; therefore, it could be possible for about the 1/1000 volume reduction efficiency in potential. In this presentation, the modified the wet-classification, chemical treatment and high temperature alkaline treatment updated based on the adsorption mechanism will be mentioned.

口頭

粘土鉱物によるCs吸着メカニズムと選択性

矢板 毅

no journal, , 

減容化手法の開発、最適化を目的とし、セシウムの粘土鉱物に対する吸脱着機構の解明について明らかにとした。福島土壌においては、イメージングプレートおよび電子顕微鏡による解析から、風化黒雲母が極めて重要な吸着物質であることが分かった。放射性セシウムを含む風化黒雲母は、採取した20,000粒の土壌粒子の中の0.1%程度であり、約1/1000程度の減容化に向けた可能性があることが分かった。放射光によるEXAFS, DXAFS, STXMによって明らかにした。セシウムは、風化黒雲母の層間に脱水プロセスを経て数十秒で吸着、安定化し、その粘土との相互作用においては、イオン結合に加え、共有結合的な相互作用をもって安定化することも併せて明らかとなった。本発表では、これらの吸着メカニズムを踏まえ、現在取り組んでいる減容化法の開発についても紹介する。

口頭

New decontamination technique for soil wastes based on the fundamental elucidation of Cs adsorption mechanism on clay minerals

矢板 毅

no journal, , 

This study aiming at the development and optimization of volume reduction method for huge amount of radioactive soil wastes, the cesium sorption and desorption mechanism on clay mineral was studied. In Fukushima prefecture, it is found that the weathered biotite, WB, plays an important roll of radioactive cesium adsorption through the imaging prate and electron microscopic analysis. In this presentation, the modified the wet-classification, chemical treatment and high temperature alkaline treatment updated based on the adsorption mechanism will be mentioned. The synchrotron based EXAFS, DXAFS and STXM methods demonstrated that radioactive Cs adsorbed on the weathered biotite and stabilized within several ten seconds after dehydration process, and also the chemical bond properties between cesium and WB presents the covalent nature in addition to ionic interaction. In this presentation, we will also introduce the developed and modified decontamination methods for soil wastes.

口頭

福島汚染土壌の減容化と再利用にむけたCsフリー鉱化法の提案

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島における放射性汚染土壌のCs除染に対し、我々は低圧昇華法を提案している。本研究では粘土鉱物からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させた風化黒雲母(WB)にNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加し、低圧昇華法による処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700$$^{circ}$$Cで33%のCsが除去され、塩添加時は100%のCs除去率が得られた。また、WB中のKもCsと共に減少し、塩添加時は99%のKが除去された。一方、Caは加熱温度と共に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い組成比を示した。X線回折法による分析ではWB由来の反射が700$$^{circ}$$Cで完全に消滅し、新たな反射が多数観測された。したがって、これらの結果はWBがCaを含有する何らかの珪酸塩鉱物に変化したことを示唆している。そこで処理後の生成物を透過電子顕微鏡により解析し、主要な鉱物として普通輝石が形成されたことを明らかにした。我々はこれらの結果に基づき、粘土鉱物が別の鉱物に変化する際にイオン半径の大きい1価の陽イオンが排出されるメカニズムを利用して、粘土鉱物からCsを除去するCsフリー鉱化法のアイデアを提案する。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,82; MA分離技術開発の計画概要

竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の減容化を実現する上で、発熱核種を含むマイナーアクチニド(MA)を再処理工程中で分離し、変換することにより、高レベル放射性廃棄物に移行させないことが重要である。本件では、抽出クロマトグラフィを利用したMA分離技術開発の計画概要について示す。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,95; MA回収用HONTA含浸吸着材の吸着溶離性能評価; ホット試験

佐藤 大輔; 渡部 創; 矢野 公彦; 北脇 慎一; 新井 剛*; 柴田 淳広; 竹内 正行

no journal, , 

HLLWのガラス固化技術開発の一環として、環境負荷軽減を目的とした抽出クロマトグラフィーによるMA回収技術の開発が行われており、2019年度よりロバスト性の高いフローシートの提示を目的とした研究開発を実施している。2020年度は、HONTA吸着材のHLLWに対する吸着溶離性能評価を目的に、2020年度のTEHDGAカラム試験で得られたMA, Lnを含む溶液をフィード液としたカラム試験を実施した。試験の結果、全量吸着され、吸着したMAはカラムより全量溶離することを確認した。また、MA製品としての回収範囲を設定し、MAの回収率およびMAに対するLnの除染係数(DF)を算出した。以上より、HLLWにおいてもHONTAによりMAを高い回収率で回収できること、MAはLnから事前試験での想定通りに分離されることを確認した。

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